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聚合物鋰電池老化機(jī)理與工藝流程分析

來源:聚合物鋰電池?作者:聚合物鋰電池??發(fā)布時(shí)間:2020-01-03 11:27:11??閱讀數(shù):1117

聚合物鋰電池老化一般就是指電池裝配注液完成,第一次充放電化成后的放置,可以有常溫老化也可有高溫老化。老化的目的主要以下幾個(gè)方面:

1.將電池置于高溫或常溫下一段時(shí)間,可以保證電解液能夠?qū)O片進(jìn)行充分的浸潤,有利于電池性能的穩(wěn)定;

2.電池經(jīng)過預(yù)化成工序后,電池內(nèi)部石墨負(fù)極會(huì)形成一定的量的SEI膜,但是這個(gè)膜結(jié)構(gòu)緊密且孔隙小,將電池在高溫下進(jìn)行老化,將有助于SEI結(jié)構(gòu)重組,形成寬松多孔的膜。

3.化成后電池的電壓處于不穩(wěn)定的階段,正負(fù)極材料中的活性物質(zhì)經(jīng)過老化后,可以促使一些副作用的加快進(jìn)行,例如產(chǎn)氣、電解液分解等,讓鋰電池的電化學(xué)性能快速達(dá)到穩(wěn)定。

4.剔除自放電嚴(yán)重的不合格電池,便于篩選一致性高的電池。

其中,老化工藝篩選內(nèi)部微短路電芯是一個(gè)主要的目的。電池貯存過程中開路電壓會(huì)下降,但幅度不會(huì)很大,如果開路電壓下降速度過快或幅度過大屬異?,F(xiàn)象。電池自放電按照反應(yīng)類型的不同可以劃分為物理自放電和化學(xué)自放電。從自放電對電池造成的影響考慮,又可以將自放電分為兩種:損失容量能夠可逆得到補(bǔ)償?shù)淖苑烹姾陀谰眯匀萘繐p失的自放電。一般而言,物理自放電所導(dǎo)致的能量損失是可恢復(fù)的,而化學(xué)自放電所引起的能量損失則是基本不可逆的。

聚合物鋰電池的自放電來自兩個(gè)方面:①化學(xué)體系本身引起的自放電;這部分主要是由于電池內(nèi)部的副反應(yīng)引起的,具體包括正負(fù)極材料表面膜層的變化;電極熱力學(xué)不穩(wěn)定性造成的電位變化;金屬異物雜質(zhì)的溶解與析出;②正負(fù)極之間隔膜造成的電池內(nèi)部的微短路導(dǎo)致電池的自放電。

聚合物鋰電池在老化時(shí), K值(電壓降)的變化正是電極材料表面SEI膜的形成和穩(wěn)定過程,如果電壓降太大,說明內(nèi)部存在微短路,由此可判定電池為不合格品。K值是用于描述電芯自放電速率的物理量,其計(jì)算方法為兩次測試的開路電壓差除以兩次電壓測試的時(shí)間間隔△t,公式為:K =(OCV2-OCV1)/△t。

老化不合格品檢出
圖1 老化不合格品檢出

極片上的顆粒或微量金屬殘?jiān)?、隔膜上的微小缺陷、電芯在組裝過程中引入的粉塵等,都會(huì)造成電芯內(nèi)部微短路。對于微短路電芯,僅通過容量及一次電壓是無法完成篩選的,因此必須引入K值測試:通過精確計(jì)算其電壓降速率來判斷電芯是否存在微短路情況,如圖1所示。

金屬異物導(dǎo)致電池內(nèi)部短路
圖2 金屬異物導(dǎo)致電池內(nèi)部短路的原理

金屬異物造成電池內(nèi)部短路的基本原理有兩種過程,如圖2所示。尺寸較大的金屬顆粒直接刺穿隔膜,導(dǎo)致正負(fù)極之間短路,這是物理短路。另外,當(dāng)金屬異物混入正極后,充電之后正極電位升高,高電位下金屬異物發(fā)生溶解,通過電解液擴(kuò)散,然后負(fù)極低電位下溶解的金屬再在負(fù)極表面析出堆積,最終刺穿隔膜,形成短路,這是化學(xué)溶解短路。電池工廠現(xiàn)場最常見的金屬異物有Fe、Cu、Zn、Al、Sn、SUS等。

金屬異物對策
圖3 金屬異物對策

面對如此復(fù)雜的金屬異物,制造現(xiàn)場常采取措施防止異物混入電池產(chǎn)品,圖3所示。如電極漿料用電磁除鐵設(shè)備去除Fe等金屬雜質(zhì),極片分切或模切工序用毛刷等掃除切割毛刺,極耳或涂層邊緣貼膠帶保護(hù),對容易產(chǎn)生金屬屑的工序(焊接)用集塵器吸附異物,等等。在過程檢測中,注液前電池通過耐電壓測試檢出內(nèi)部短路不合格品;老化工藝通過電池壓降ΔV檢出不合格品。

電壓降K值跟時(shí)間t、充電狀態(tài)以及溫度T成函數(shù)關(guān)系。因此,老化工藝主要有三個(gè)工藝參數(shù):①老化的電池充電狀態(tài),②老化保存溫度,③老化時(shí)間。

在一定的溫度條件下,K跟時(shí)間的關(guān)系曲線如圖4所示。溫度一定時(shí),K隨靜置時(shí)間的延長而減小。這只是表示電池的自放電率會(huì)隨著時(shí)間的延長而減小,但在一定時(shí)間內(nèi)自放電的大小是一定的,這并沒有從本質(zhì)上改善自放電。

K值跟時(shí)間的關(guān)系曲線
圖4 K值跟時(shí)間的關(guān)系曲線

存儲(chǔ)時(shí)間一定的條件下,K值隨溫度的升高而增大。隨著溫度的升高,導(dǎo)致體系的活性增大,反應(yīng)速率加快,加速了活性鋰的損耗,甚至產(chǎn)生一些副反應(yīng)。金屬雜質(zhì)在正極的溶解和在負(fù)極的析出過程,也會(huì)隨著溫度升高加快。由于電池的內(nèi)部微短路需要很長時(shí)間才能體現(xiàn)出來。因此,高溫老化能夠加速帥選不合格品的進(jìn)程,節(jié)省時(shí)間和生產(chǎn)成本。

存儲(chǔ)時(shí)間及存儲(chǔ)溫度一定的條件下,在一定的電壓范圍內(nèi)(3.8-4.2V),K 值隨充電狀態(tài)的提高而增大。SOC的提高,會(huì)使電池的自放電速率加快,負(fù)極的界面阻抗隨著存儲(chǔ) SOC的升高而增大。根據(jù)化學(xué)平衡,負(fù)極隨著 Li 濃度的逐步提高,界面反應(yīng)向消耗 Li 的方向移動(dòng),會(huì)消耗更多的活性 Li。

一般老化程序?yàn)椋撼潆姷?.0-4.2V,常溫存儲(chǔ) 7d,高溫45℃存儲(chǔ)7d,檢測電池老化前后的電壓差剔除不合格品。將電池在高溫或常溫狀態(tài)下開路擱置7天或28天,通過對電池放電至截止電壓測量其放電電量來判斷其自放電性能。該方法需要對電池進(jìn)行長達(dá)一個(gè)月的擱置檢測,時(shí)間周期長,影響因素大,準(zhǔn)確度也不高,并且長時(shí)間占用了較多的設(shè)備和場地,測試安全性差,是對人力和財(cái)力的大量浪費(fèi)。英國紐卡斯?fàn)柎髮W(xué)的Pierrot S. Attidekou通過交流阻抗手段的應(yīng)用,將聚合物鋰電池自放電篩選時(shí)間從數(shù)周縮短到了10min之內(nèi),通過繼續(xù)優(yōu)化,有望將篩選時(shí)間繼續(xù)縮短到1min。

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