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鋰電池極片導電劑用量理論估算

來源:鋰電池廠家?作者:鋰電池廠家??發(fā)布時間:2020-03-06 18:06:30??閱讀數(shù):1321

一、導電劑作用

鋰離子電池極片中,在活性物質(zhì)的某一點發(fā)生脫鋰/嵌鋰反應時,極片內(nèi)部涉及電子、鋰離子傳輸過程。例如放電時,在正極側(cè)活性物質(zhì)顆粒表面某一點發(fā)生嵌鋰反應,進入固相顆粒內(nèi)部:Li從負極通過電解液傳至正極,電子經(jīng)外電路傳至正極集流體,然后通過電極中的導電劑網(wǎng)絡傳輸至電極表面,電子和鋰離子在正極顆粒/電解液界面發(fā)生電荷交換, Li得到電子,嵌入正極材料。如圖1所示,電化學反應發(fā)生必須滿足:鋰離子和電子都傳輸?shù)竭_該點。因此,電子傳輸是極片中重要的步驟,電子傳導特性直接決定電化學性能。

正極極片內(nèi)鋰和電子傳輸示意圖
圖1  正極極片內(nèi)鋰和電子傳輸示意圖

極片設計中,活性物質(zhì),特別是正極材料電子電導率很低,導電劑網(wǎng)絡是電子傳輸?shù)闹饕窂?。在進行鋰離子電池設計時我們應根據(jù)不同的活性物質(zhì)材料、不同目的(改善倍率性能、循環(huán)性能、提高不可逆比容量)而選取與之相匹配的導電劑。導電劑的材料、形貌、粒徑、攪拌順序、添加量與不同類型導電劑的復合狀態(tài)都對鋰離子電池有著不同方面的影響。

二、導電劑理想分布狀態(tài)

導電劑在電極中的理想分布狀態(tài)如圖2中structure3所示:1)導電劑均勻分散,在活性物質(zhì)顆粒表面形成導電薄層;2)導電劑與活性物質(zhì)顆粒表面緊密接觸,使電子能夠有效參與脫/嵌鋰反應;3)導電劑之間相互連通導電,從集流體到每一個活性物質(zhì)顆粒形成電子通路。

導電劑分布狀態(tài)
圖2 導電劑分布狀態(tài)

導電劑在電極中的作用是提供電子傳輸?shù)耐ǖ?,導電劑含量適當能獲得較高的放電容量和較好的循環(huán)性能,含量太低則電子導電通道少,不利于大電流充放電,會導致電極中活性物質(zhì)利用率低;太高則降低了活性物質(zhì)的相對含量,使電池比能量降低。

三、導電逾滲曲線

導電復合材料產(chǎn)生逾滲現(xiàn)象的原因是:隨著導電粒子濃度的增加,導電粒子之間開始相互接觸,當形成連續(xù)導電逾滲網(wǎng)絡時,材料的電導率突然迅速增加。根據(jù)這個理論可以用于指導優(yōu)化電極配方中的導電劑含量,如圖3所示。但是,導電逾滲曲線一般也是通過實驗的方法確定的。

鋰電池經(jīng)典逾滲曲線
圖3  經(jīng)典逾滲曲線

四、導電劑用量理論模型

根據(jù)前面對導電劑的理想分布狀態(tài)的描述,我設想了一個理論估算極片導電劑用量的方法,理解不對之處,請大家指正。

假設活性材料的比表面積為S(m2/g),理想狀態(tài)下,其表面上均勻包覆一層導電劑,如圖2所示,厚度為h(nm),那么每1g活性物質(zhì)需要的導電劑體積為:

V=S*(h*10e-9)(m3)

再假設導電劑顆粒的直徑為d(nm),即顆粒狀SP導電劑的顆粒直徑,或者CNT的管徑等于d,而導電劑的密度為p(g/cm3)。

如果取h=d,那么每1g活性物質(zhì)需要的導電劑質(zhì)量為:

m2=(p*10e6)*V

   =(p*10e6)*S*(d*10e-9)(g)

類似的,如果取h=2d,那么每1g活性物質(zhì)需要的導電劑質(zhì)量為:

m2=(p*10e6)*V

  =(p*10e6)*S*(2*d*10e-9)(g)

即活性物質(zhì)質(zhì)量m1與導電劑質(zhì)量m2比值為1/m2,這樣就確定了導電劑的用量。下面舉例,表1為高鎳正極材料的特性參數(shù),NCA和NCM811比表面積分別為0.65m2/g,0.25m2/g。表2為導電劑特性參數(shù),SP、CNT粒徑分別為40nm、5nm,如果導電劑密度為2.05g/㎝3。

 NCA、NMC811高鎳正極材料性能參數(shù)
表1 NCA、NMC811高鎳正極材料性能參數(shù)

常見鋰電池導電劑參數(shù)
表2 常見導電劑參數(shù)

 

以導電劑sp為例,根據(jù)前面理論模型,如果h=d,則對于NCA正極,有:

m2=(p*10e6)*S*(d*10e-9)(g)

      =(2.05*10e6)*0.65*(40*10e-9)(g) 

      =0.0533(g)

即NCA:SP=100:5.33。

對于NCM811正極,有:

m2=(p*10e6)*S*(d*10e-9)(g)

=(2.05*10e6)*0.25*(40*10e-9)(g)

=0.0205(g)

即NCM811:SP=100:2.05。

如果采用CNT,對于NCM811,則有

m2=(p*10e6)*S*(d*10e-9)(g)

      =(2.05*10e6)*0.25*(10*10e-9)(g)

      =0.0052(g)

即NCM811:CNT=100:0.52,而NCA:CNT=100:1.33

由此可見,導電劑的用量和活性材料的比表面積、導電劑材料的粒徑等有關(guān)?;钚晕镔|(zhì)比表面積越大,導電劑粒徑越大,導電劑用量越多。CNT用量比SP少很多,但是CNT更難在活性物質(zhì)顆粒表面形成包覆層。

文獻實驗結(jié)果表明,復合導電劑配方有利于電池性能的提升,其中顆粒狀導電劑主要是緊密包覆在活性物質(zhì)顆粒表面,形成短程導電路徑,而一維導電劑鏈接各個顆粒,形成長程導電路徑。因此,顆粒狀導電劑還是可以根據(jù)以上理論模型估算用量。一維導電劑用量需要根據(jù)極片壓實密度確定。

五、理想導電網(wǎng)絡的實現(xiàn)方式

為了形成圖2所示的理想導電劑網(wǎng)絡分布,研究者開發(fā)了各種技術(shù)與工藝,包括電極漿料的制備方法,活性物質(zhì)材料的設計等方面。

5.1、漿料球磨制備工藝

電極漿料球磨制備工藝能夠形成導電劑包覆在活性物質(zhì)顆粒表面的結(jié)構(gòu)。但是,球磨工藝容易造成材料結(jié)構(gòu)的破壞,工業(yè)生產(chǎn)一般不使用,主要應用于實驗室漿料制備。

總之,與基于流體力學攪拌工藝相比,球磨工藝提供更小的活物質(zhì)和導電劑團簇尺寸,同時也會破壞活物質(zhì)和導電劑顆粒形貌。當活物質(zhì)和導電劑顆粒本身形貌對電極性能有益時,球磨工藝并不好。

5.2、電極漿料干粉攪拌工藝

目前,先將漿料組分進行預先干粉混合(活物質(zhì)/導電劑),然后將這些混合粉體分散到粘合劑溶液中,這成為一種攪拌工藝趨勢,如圖4所示。 

鋰電池干粉攪拌工藝
圖4  干粉攪拌工藝

在活性物質(zhì) / 導電劑的高強度混合過程中,活性物質(zhì)顆粒被薄碳層覆蓋。干混后電極性能的改善與電子通路的增加有關(guān),較小的導電劑顆粒在較大活性物質(zhì)顆粒表面均勻分布。這種電子通路的改善與混合強度有關(guān),低能量干粉混合的效果不顯著。

因此,近年出現(xiàn)高強度干粉混合工藝改善漿料和電池特性的報道。圖5為高強度剪切混合設備Nobilta™結(jié)構(gòu)示意圖,攪拌拐和壁的間隙3mm,內(nèi)外壁之間有一層水套冷卻高速分散中產(chǎn)生熱量導致的溫升。

高強度剪切混合設備Nobilta示意圖
圖5  高強度剪切混合設備Nobilta示意圖

高強度的干粉剪切分散具有兩個方面的作用:一方面,高的剪切力能夠使導電劑團聚體充分破碎分散,另一方面,高速分散作用下,干粉攪拌能夠?qū)崿F(xiàn)微觀上的混合,在較大的活物質(zhì)顆粒表面沉積形成一層由細小的分散開的導電劑沉積層,從而形成良好的導電網(wǎng)絡。

但是,如果強度太高,或者時間太長,導電劑粉碎成細小顆粒,雖然增加了導電劑與活物質(zhì)之間的接觸和分散效果,但是破壞了導電劑網(wǎng)絡的長距離導電性能,所制備的極片電阻會增加,相應的電池性能反而會變差

5.3、導電劑高速剪切分散技術(shù)

對于比表面積特別大,容易團聚的導電劑,研究人員開發(fā)了很多高速分散技術(shù),努力實現(xiàn)這些導電劑的實際應用。以下主要介紹幾種高速分散技術(shù)與設備。

(1)真空浸潤分散技術(shù)

設備內(nèi)形成真空環(huán)境,粉體打散-浸潤-混合-分散在幾秒鐘內(nèi)完成:

①加料系統(tǒng)和均勻給料器,控制粉料投入速度;

②經(jīng)過粉體分散裝置,粉體在真空環(huán)境下被分散成霧狀,粉體內(nèi)部氣體大部分被吸出;

③在固液混合區(qū),粉體均勻浸入高速液流中,并迅速的溶解;

④在分散區(qū)出口壓力環(huán)境下,溶液壓入微??昭ㄖ?,形成穩(wěn)定的懸浮液。

  

真空浸潤分散技術(shù)
圖6  真空浸潤分散技術(shù)

(2)Eirich Mixer攪拌機

料桶旋轉(zhuǎn)帶動漿料轉(zhuǎn)動,葉片高速旋轉(zhuǎn)對漿料剪切分散?;玖鞒蹋喊阉械姆勰钤舷冗M行1到2分鐘干混在混合均勻后陸續(xù)加入1/4粘結(jié)劑使原料?;偌尤?/4進行捏合,最后添加剩余的粘結(jié)劑進行分散。整個過程僅用時15分鐘左右。

Eirich Mixer攪拌機
圖7  Eirich Mixer攪拌機

(3)FILMIX攪拌機

攪拌原理為圓筒狀的PC轉(zhuǎn)子高速旋轉(zhuǎn),從容器底部送來的漿料沿著容器旋轉(zhuǎn),持續(xù)輸送漿料后,漿料被離心力強行擠壓到容器壁上,形成薄膜高速旋轉(zhuǎn),產(chǎn)生巨大的剪切力是顆粒分散細化,并在容器壁面上下方向和與PC轉(zhuǎn)子旋轉(zhuǎn)的2個運動形成復雜流場,短時間內(nèi)均一分散,連續(xù)設備溫升比較嚴重。

FILMIX攪拌機
圖8   FILMIX攪拌機

(4)管式靜態(tài)混合器

由一系列安裝在空心管道中的不同規(guī)格的混合單元進行的。由于混合單元的作用,使流體時而左旋向,時而右旋向,不僅將中心液流推向周邊,而且將周邊流體推向中心,從而造成良好的徑向混合效果。與此同時,流體自身的旋轉(zhuǎn)作用使流體相互混合,這種完善的徑向環(huán)流混合作用,使物料混合均勻

管式靜態(tài)混合器
圖9  管式靜態(tài)混合器

5.4、材料導電包覆

另外,還有人從活性材料設計的角度考慮,開發(fā)導電碳層包覆的材料,有利于提高材料的電導率,同時還可以形成材料保護層,避免與電解液反應。

總之,鋰離子電池的導電劑是非常重要的,導電劑材料本身的設計與制備,導電劑的利用技術(shù),如配方、分散工藝等都需要開展研究工作,充分發(fā)揮其作用,提升電池性能。

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